托尔斯泰根据自己在塞瓦斯托波尔战役中的经历和见闻，写成了《1854年12月的塞瓦斯托波尔》、《1855年5月的塞瓦斯托波尔》和《1855年8月的塞瓦斯托波尔》三篇作品，于1855年至1856年间陆续发表，后来组成了《塞瓦斯托波尔故事》一书。这部军事以现实主义的笔触描写了战场的日日夜夜，有英勇奋战、气氛高昂的场面，又有流血、死亡等惨状的描写。这是以往的战争所没有的，因而给文坛吹来了一股新风，受到了读者普遍的欢迎。热烈颂扬了俄国普通士兵与军官的爱国主义和英雄气概，又以对比手法描写了贵族出身的军官平时追求享乐，临阵却胆怯懦弱的本质。
托尔斯泰1856年发表的中篇《一个地主的早晨》，是根据他在自己的庄园里试行“军事改革”的亲身体验而写成的，有自传性质，同时也体现了他的心灵探索和思想的进一步发展。主人公青年地主聂赫留朵夫，退学后回到自己的庄园。他一大早起来巡视庄园，见到农奴的赤贫和困苦时极表同情，便着手改善他们的处境。但农民们对此并不理解，他们一直猜疑老爷“善言”的背后掩盖着自私的目的和阴险的打算，因而没有接受聂赫留朵夫的恩惠。青年地主面对农民在千百年来受压迫生活中形成的对地主的敌意，也感到无可奈何。
1857年初托尔斯泰到法国、瑞士、意大利和德国旅行。他非常赞赏法国的自由制度，但在巴黎广场上看见断头台上的一次行刑，却又使他极为反感。他在瑞士卢塞恩时，目赌“文明人”欺侮“下等人”的情景，也大为不满。根据这次游历的见闻，他写成了优秀的短篇名作《卢塞恩》。
《卢塞恩》这部作品描写的是在瑞士旅游胜地卢塞恩一家大旅馆前发生的故事。一个流浪歌手在门口以他超群的技艺为围观的绅士们献艺，但是歌者唱罢，绅士们却一哄而散，谁也不给一文捐赏。作者对此大为愤慨，便挽起歌手的臂膀走进旅馆豪华的餐厅加以款待，不曾想却惹得绅士们不来进餐，侍者们也不肯供饭。绅士们对流浪歌手的冷漠无情，“文明人”对穷人的侮辱，使他对资本主义自由、平等的虚伪性有了深刻的认识。托尔斯泰怒不可遏地谴责了资产阶级国家：“你们的共和国真是个糟透了的共和国，难道这就是你们的平等？”
1862年，托尔斯泰同一位医生的女儿索菲亚·安德列耶夫娜·别尔斯结婚。婚后，他开始埋头于文学创作。在19世纪六七十年代，他接连写出两部长篇巨著《战争与和平》和《安娜·卡列尼娜》。这是托尔斯泰从历史与现实两个方面来探索俄国社会出路的成果。
《战争与和平》是一部历史题材的长篇，从最初的构思到创作完成，前后历时16年之久。它以1812年俄国的卫国战争为中心，反映了1805年至1820年的重大历史事件，包括俄奥联军同法国在奥斯特里齐的会战、法军入侵俄国、波罗金诺会战、莫斯科大火、法军溃退等。着重写了1805年至1807年在俄国国外进行的申格拉本战役和奥斯特里齐战役以及1812年在国内进行的卫国战争。以包尔康斯基、别竺豪夫、罗斯托夫和库拉金四家大贵族为主线，在战争年代与和平时期的交替描写中，展现了广阔的社会生活画面。描写的人物有559个，上自皇帝、大臣、将帅、贵族，下至商人、士兵、农民，反映出各阶级和各阶层的思想情绪，提出了许多社会、哲学和道德问题。《战争与和平》是俄国文学史上第一部卷帙浩繁（长达130万字）的长篇巨著。
电影《战争与和平》剧照
《安娜·卡列尼娜》的构思始于1870年，到1873年作者才开始动笔。这段时期是托尔斯泰一生中精神困顿的时期。最初，托尔斯泰是想写一个上流社会已婚妇女失足的故事。但随着写作的深入，原来的构思不断被修改。正是由于作者近乎苛刻的追求，的重心有了重大的转移，主人公安娜由最初构思中的“失足女人”（她趣味恶劣、卖弄风情、品行不端），变成一个品格高雅、敢于追求真正的爱情与幸福的“叛女”形象，成为世界文学中最具反抗精神的女性之一。《安娜·卡列尼娜》通过安娜追求爱情而失败的悲剧，以及农村面临危机而进行的改革与探索这两条线索，描绘了俄国从莫斯科到外省乡村广阔而丰富多彩的图景，先后描写了一百五十多个人物，是一部社会百科全书式的作品。艺术上最为突出的特点是首次成功地采用了两条平行线索互相对照、相辅相成的“拱门式”结构，并且在心理描写上细致入微、精妙迷人。中大段的人物内心独白，无疑是现实主义描写的典范。1877年，《安娜·卡列尼娜》首版发行，伟大作家陀思妥耶夫斯基兴奋地评论道：“这是一部尽善尽美的艺术杰作，现代欧洲文学中没有一部同类的东西可以和它相比！”他甚至在书信中亲切地称托尔斯泰为“艺术之神”。
托尔斯泰晚年写出了著名的长篇《复活》。作者的初衷是想写一部以忏悔为主题的道德教诲，但在十年的创作过程中，他六易其稿，不断地修改、扩大和深化主题思想，逐渐转向揭露社会问题；篇幅也逐渐扩大，由中篇而长篇，最后成为一部具有广阔而深刻的社会内容和鲜明批判倾向的作品。正如作者所说，它的主题思想就是“要讲经济的、政治的、宗教的欺骗”，“也要讲专制制度的可怕”。
《复活》写贵族聂赫留朵夫出席法庭陪审时，发现被诬告杀人并被错判罪名的妓女正是他十年前诱骗过的农奴少女玛丝洛娃，他良心觉醒，开始悔罪，极力为她申冤。上诉失败后，他又陪她去西伯利亚服苦役，最后终于感动了她，两人都在精神和道德上得以“复活”。
在世界文学的巍巍群山中，堪与莎士比亚、歌德、巴尔扎克这几座高峰比肩的俄国作家，当首推托尔斯泰。《战争与和平》、《安娜·卡列尼娜》、《复活》这三部冠世绝伦的鸿篇巨制无疑代表了19世纪世界现实文学的最高峰。托尔斯泰到晚年一直致力于“平民化”，持斋吃素，从事体力劳动，他耕地、挑水浇菜、制鞋，并希望放弃私有财产和贵族特权。他的夫人激烈反对，家庭关系变得紧张起来。他秘密离家出走，1910年11月20日，在阿斯塔波沃火车站因肺炎病逝。